대면적 고품질 그래핀의 저온합성기술 개발

- 300℃에서 기판 손상 없이 합성…그래핀 기반 반도체 소자 산업화 앞당겨

- GIST 함문호 교수팀, 네이처 자매지 Scientific Reports 논문 게재 성과

 

(그림 1) (a)상압화학기상증착법으로 300℃의 저온에서 합성한 그래핀의 디지털 사진(왼쪽)과 광학현미경 이미지(오른쪽). 광학현미경 이미지에서 콘트라스트가 일정한 것으로 보아 연속적인 박막 형태의 그래핀이 대면적으로 균일하게 합성되었음을 알 수 있음. (b)주사전자현미경 이미지 (c)라만 스펙트럼. 라만스펙트럼을 분석한 결과 D 피크와 G 피크의 세기 비율(ID/G)이 0.1 이하로 매우 낮고, 2D 피크와 G 피크의 세기 비율(I2D/G)이 2.0 이상으로 나타나 고품질의 단층 그래핀이 합성되었음을 알 수 있음.

 

 

□ 반도체 소자의 물리적 손상 없이 50~300℃의 저온에서 그래핀을 대면적으로 합성할 수 있는 새로운 공정기술이 개발됐다.

 

  ∘ 이번에 개발된 기술은 그래핀 저온 합성 기술의 상용화에 가장 큰 걸림돌인 대면적화의 어려움을 해결하고 고온에서 합성되는 그래핀만큼 품질이 우수한 그래핀을 구현해, 그래핀 기반 차세대 반도체 소자의 산업화 시점을 앞당길 것으로 기대된다.

 

  ∘ GIST(광주과학기술원) 신소재공학부 함문호 교수(교신저자) 연구팀은 이러한 내용의 연구 논문을 네이처(Nature) 자매지인 사이언티픽 리포츠(Scientific Reports)를 통해 발표(12월 10일자)했다.

 

□ 일반적으로 대면적 고품질의 그래핀은 약 800~1000℃에서 저압화학기상증착법으로 합성한다. 하지만 이러한 공정은 비용이 많이 들고 고온(高溫)에 취약한 기판을 사용할 수 없다.

 

  ∘ 벤젠이나 톨루엔 같은 액상 탄소소스를 이용해 저온에서 그래핀을 합성한 연구가 보고되었지만, 작은 플레이크(flake) 형태의 불연속적인 그래핀이 합성되고 있고 상용화를 위해서는 저온에서도 연속적인 박막 형태(대면적)의 그래핀을 합성할 수 있는 기술이 요구된다.

 

□ GIST 연구팀은 그래핀을 저온에서 합성하기 위해 상압화학기상증착시스템*을 적용하고, 액상의 벤젠 탄소소스를 주입할 수 있는 버블러(bubbler)를 장착한 뒤 시스템 내부를 정화하기 위해 진공펌프를 추가로 설치했다.

 

  * 상압화학기상증착법: 기체상태의 화합물을 가열된 기판 위에서 반응시켜 원하는 박막을 증착하는 화학기상증착법. 대기압(1 기압)에서 공정을 진행한다. 일반적으로 그래핀을 합성하는 저압화학기상증착법과 달리 그래핀 합성 공정이 대기압에서 진행되기 때문에, 산소나 물 분자 등 불순물이 시스템 내부에 잔류해 그래핀 합성을 저해하고 합성된 그래핀의 특성에 악영향을 미친다.

 

  ∘ 연구팀은 먼저 그래핀 합성 공정 전에 진공펌프를 이용해 시스템 내부의 공기를 제거하고 아르곤 가스를 주입하는 공정을 수차례 반복함으로써 시스템 내부에 잔류해 있는 불순물을 제거하고 정화했다. 이어 약 300℃에서 촉매금속 위에 5분 동안 벤젠을 주입해 그래핀을 합성했다.

 

  ∘ 이렇게 합성한 그래핀의 라만 스펙트럼을 확인한 결과 그래핀의 품질을 나타내는 D 피크와 G 피크의 세기 비율(ID/G)이 0.1 이하로 매우 낮고, 그래핀 층수를 나타내는 2D 피크와 G 피크의 세기 비율(I2D/G)이 2.0 이상으로 나타나, 대면적이면서 모든 영역이 연속적으로 연결된 박막 형태의 고품질 단층 그래핀이 합성됨을 확인했다.

 

  ∘ 또한 그래핀 필름의 면(面) 저항은 1,000Ω/□, 전하이동도는 1,900~2,500㎝2/Vs로 고온에서 메탄가스를 이용해 합성한 그래핀과 비슷한 우수한 전기적 특성을 나타냈다.  

 

□ 함문호 교수는 “이번에 개발한 그래핀 저온 합성 기술은 그래핀의 활용 분야를 확장할 수 있고 현재의 반도체 공정과 호환이 가능해 유연성 기판이나 반도체 소자 위에 그래핀을 직접 합성할 수 있다”며 “반도체 소자와 배선, 유연 소자 등의 그래핀 기반 미래형 전자소자의 산업화와 실용화를 앞당기는 데 기여할 것으로 기대한다”고 말했다.

 

 

       

(왼쪽부터) 함문호 교수, 손명우 학생, 장지수 학생

 

 

  ∘ 함문호 교수가 주도하고 장지수 석사과정생과 손명우 박사과정생(이상 공동 제1저자·GIST 신소재공학부)이 수행한 이번 연구는 한국연구재단의 글로벌프론티어사업과, 산업통상자원부와 한국반도체연구조합이 공동 지원하는 미래반도체소자 원천기술개발사업의 지원을 받아 진행됐다.     <끝>

 

*논문명: Low-temperature-grown continuous graphene films from benzene by chemical vapor deposition at ambient pressure)

 

 

대외협력팀